Salamat sa pagbisita sa Nature.com.Gumagamit ka ng bersyon ng browser na may limitadong suporta sa CSS.Para sa pinakamagandang karanasan, inirerekomenda namin na gumamit ka ng na-update na browser (o huwag paganahin ang Compatibility Mode sa Internet Explorer).Bilang karagdagan, upang matiyak ang patuloy na suporta, ipinapakita namin ang site na walang mga istilo at JavaScript.
Sinisiyasat namin ang epekto ng tiyak na lugar sa ibabaw sa mga electrochemical na katangian ng NiCo2O4 (NCO) para sa pagtuklas ng glucose.Ang mga nanomaterial ng NCO na may kinokontrol na tiyak na lugar sa ibabaw ay ginawa ng hydrothermal synthesis na may mga additives, at ang mga nanostructure na self-assembling na may hedgehog, pine needle, tremella at flower like morphology ay ginawa din.Ang pagiging bago ng pamamaraang ito ay nakasalalay sa sistematikong kontrol ng landas ng reaksyon ng kemikal sa pamamagitan ng pagdaragdag ng iba't ibang mga additives sa panahon ng synthesis, na humahantong sa kusang pagbuo ng iba't ibang mga morpolohiya nang walang anumang pagkakaiba sa istraktura ng kristal at estado ng kemikal ng mga elemento ng bumubuo.Ang morphological control na ito ng NCO nanomaterial ay humahantong sa mga makabuluhang pagbabago sa electrochemical performance ng glucose detection.Kasabay ng pagkilala sa materyal, tinalakay ang kaugnayan sa pagitan ng tiyak na lugar sa ibabaw at pagganap ng electrochemical para sa pagtuklas ng glucose.Ang gawaing ito ay maaaring magbigay ng siyentipikong pananaw sa pag-tune ng surface area ng nanostructure na tumutukoy sa kanilang functionality para sa mga potensyal na aplikasyon sa mga biosensor ng glucose.
Ang mga antas ng glucose sa dugo ay nagbibigay ng mahalagang impormasyon tungkol sa metabolic at physiological na estado ng katawan1,2.Halimbawa, ang mga abnormal na antas ng glucose sa katawan ay maaaring maging isang mahalagang tagapagpahiwatig ng mga seryosong problema sa kalusugan, kabilang ang diabetes, sakit sa cardiovascular, at labis na katabaan3,4,5.Samakatuwid, ang regular na pagsubaybay sa mga antas ng asukal sa dugo ay napakahalaga para sa pagpapanatili ng mabuting kalusugan.Bagaman naiulat ang iba't ibang uri ng mga sensor ng glucose na gumagamit ng physicochemical detection, ang mababang sensitivity at mabagal na oras ng pagtugon ay nananatiling hadlang sa patuloy na mga sistema ng pagsubaybay sa glucose6,7,8.Bilang karagdagan, ang kasalukuyang sikat na electrochemical glucose sensor batay sa mga reaksyong enzymatic ay mayroon pa ring ilang mga limitasyon sa kabila ng kanilang mga pakinabang ng mabilis na pagtugon, mataas na sensitivity at medyo simpleng mga pamamaraan ng katha9,10.Samakatuwid, ang iba't ibang uri ng non-enzymatic electrochemical sensors ay malawakang pinag-aralan upang maiwasan ang enzyme denaturation habang pinapanatili ang mga pakinabang ng electrochemical biosensors9,11,12,13.
Ang mga transition metal compound (TMC) ay may sapat na mataas na catalytic na aktibidad na may paggalang sa glucose, na nagpapalawak ng saklaw ng kanilang aplikasyon sa mga electrochemical glucose sensor13,14,15.Sa ngayon, ang iba't ibang mga nakapangangatwiran na disenyo at simpleng pamamaraan para sa synthesis ng TMS ay iminungkahi upang higit pang mapabuti ang sensitivity, selectivity, at electrochemical stability ng glucose detection16,17,18.Halimbawa, ang hindi malabo na transition metal oxides tulad ng copper oxide (CuO)11,19, zinc oxide (ZnO)20, nickel oxide (NiO)21,22, cobalt oxide (Co3O4)23,24 at cerium oxide (CeO2) 25 ay electrochemically active na may kinalaman sa glucose.Ang mga kamakailang pagsulong sa binary metal oxides tulad ng nickel cobaltate (NiCo2O4) para sa pagtuklas ng glucose ay nagpakita ng karagdagang mga synergistic na epekto sa mga tuntunin ng tumaas na aktibidad ng kuryente26,27,28,29,30.Sa partikular, ang tumpak na komposisyon at kontrol ng morpolohiya upang mabuo ang TMS na may iba't ibang mga nanostructure ay maaaring epektibong mapataas ang sensitivity ng pagtuklas dahil sa kanilang malaking lugar sa ibabaw, kaya lubos na inirerekomenda na bumuo ng TMS na kinokontrol ng morpolohiya para sa pinabuting pagtuklas ng glucose20,25,30,31,32, 33.34, 35.
Dito naiulat namin ang mga nanomaterial ng NiCo2O4 (NCO) na may iba't ibang mga morpolohiya para sa pagtuklas ng glucose.Ang mga nanomaterial ng NCO ay nakuha sa pamamagitan ng isang simpleng paraan ng hydrothermal gamit ang iba't ibang mga additives, ang mga additives ng kemikal ay isa sa mga pangunahing kadahilanan sa pagpupulong sa sarili ng mga nanostructure ng iba't ibang mga morpolohiya.Sistematikong sinisiyasat namin ang epekto ng mga NCO na may iba't ibang morphologies sa kanilang electrochemical performance para sa pagtuklas ng glucose, kabilang ang sensitivity, selectivity, mababang limitasyon sa pagtuklas, at pangmatagalang katatagan.
Nag-synthesize kami ng mga NCO nanomaterial (pinaikling UNCO, PNCO, TNCO at FNCO ayon sa pagkakabanggit) na may mga microstructure na katulad ng mga sea urchin, pine needles, tremella at bulaklak.Ipinapakita ng Figure 1 ang iba't ibang morpolohiya ng UNCO, PNCO, TNCO, at FNCO.Ang mga imahe ng SEM at mga imahe ng EDS ay nagpakita na ang Ni, Co, at O ​​ay pantay na ipinamahagi sa mga nanomaterial ng NCO, tulad ng ipinapakita sa Mga Figure 1 at 2. S1 at S2, ayon sa pagkakabanggit.Sa fig.Ang 2a, b ay nagpapakita ng kinatawan ng mga imahe ng TEM ng mga nanomaterial ng NCO na may natatanging morpolohiya.Ang UNCO ay isang self-assembling microsphere (diameter: ~5 µm) na binubuo ng mga nanowire na may NCO nanoparticles (average na laki ng particle: 20 nm).Ang natatanging microstructure na ito ay inaasahang magbibigay ng malaking lugar sa ibabaw upang mapadali ang electrolyte diffusion at electron transport.Ang pagdaragdag ng NH4F at urea sa panahon ng synthesis ay nagresulta sa isang mas makapal na acicular microstructure (PNCO) na 3 µm ang haba at 60 nm ang lapad, na binubuo ng mas malalaking nanoparticle.Ang pagdaragdag ng HMT sa halip na NH4F ay nagreresulta sa isang tremello-like morphology (TNCO) na may mga kulubot na nanosheet.Ang pagpapakilala ng NH4F at HMT sa panahon ng synthesis ay humahantong sa pagsasama-sama ng mga katabing kulubot na nanosheet, na nagreresulta sa isang morpolohiya na tulad ng bulaklak (FNCO).Ang imahe ng HREM (Larawan 2c) ay nagpapakita ng natatanging mga grating band na may mga interplanar spacing na 0.473, 0.278, 0.50, at 0.237 nm, na tumutugma sa (111), (220), (311), at (222) NiCo2O4 na mga eroplano, s 27 .Ang napiling lugar na electron diffraction pattern (SAED) ng NCO nanomaterials (inset sa Fig. 2b) ay nakumpirma rin ang polycrystalline na kalikasan ng NiCo2O4.Ang mga resulta ng high-angle annular dark imaging (HAADF) at EDS mapping ay nagpapakita na ang lahat ng mga elemento ay pantay na ipinamamahagi sa NCO nanomaterial, tulad ng ipinapakita sa Fig. 2d.
Schematic na paglalarawan ng proseso ng pagbuo ng NiCo2O4 nanostructures na may kinokontrol na morpolohiya.Ang mga eskematiko at mga imahe ng SEM ng iba't ibang mga nanostructure ay ipinapakita din.
Morphological at structural characterization ng NCO nanomaterials: (a) TEM image, (b) TEM image kasama ang SAED pattern, (c) grating-resolved HRTEM image at kaukulang HADDF na imahe ng Ni, Co, at O ​​sa (d) NCO nanomaterial..
Ang mga pattern ng diffraction ng X-ray ng mga nanomaterial ng NCO ng iba't ibang mga morpolohiya ay ipinapakita sa Fig.3a.Ang diffraction peak sa 18.9, 31.1, 36.6, 44.6, 59.1 at 64.9° ay nagpapahiwatig ng mga eroplano (111), (220), (311), (400), (511) at (440) NiCo2O4, ayon sa pagkakabanggit, na may kubiko. spinel structure (JCPDS No. 20-0781) 36. Ang FT-IR spectra ng NCO nanomaterials ay ipinapakita sa Fig.3b.Dalawang malakas na vibrational band sa rehiyon sa pagitan ng 555 at 669 cm–1 ay tumutugma sa metallic (Ni at Co) oxygen na nakuha mula sa tetrahedral at octahedral na posisyon ng NiCo2O437 spinel, ayon sa pagkakabanggit.Upang mas maunawaan ang mga katangian ng istruktura ng mga nanomaterial ng NCO, nakuha ang Raman spectra tulad ng ipinapakita sa Fig. 3c.Ang apat na peak na naobserbahan sa 180, 459, 503, at 642 cm-1 ay tumutugma sa mga Raman mode na F2g, E2g, F2g, at A1g ng NiCo2O4 spinel, ayon sa pagkakabanggit.Ang mga pagsukat ng XPS ay isinagawa upang matukoy ang estado ng kemikal sa ibabaw ng mga elemento sa mga nanomaterial ng NCO.Sa fig.Ipinapakita ng 3d ang XPS spectrum ng UNCO.Ang spectrum ng Ni 2p ay may dalawang pangunahing mga taluktok na matatagpuan sa mga nagbubuklod na enerhiya na 854.8 at 872.3 eV, na tumutugma sa Ni 2p3/2 at Ni 2p1/2, at dalawang vibrational satellite sa 860.6 at 879.1 eV, ayon sa pagkakabanggit.Ipinapahiwatig nito ang pagkakaroon ng Ni2+ at Ni3+ na mga estado ng oksihenasyon sa NCO.Ang mga peak sa paligid ng 855.9 at 873.4 eV ay para sa Ni3+, at ang mga peak sa paligid ng 854.2 at 871.6 eV ay para sa Ni2+.Katulad nito, ang Co2p spectrum ng dalawang spin-orbit doublets ay nagpapakita ng mga katangian na peak para sa Co2+ at Co3+ sa 780.4 (Co 2p3/2) at 795.7 eV (Co 2p1/2).Ang mga peak sa 796.0 at 780.3 eV ay tumutugma sa Co2+, at ang mga peak sa 794.4 at 779.3 eV ay tumutugma sa Co3+.Dapat pansinin na ang polyvalent state ng metal ions (Ni2+/Ni3+ at Co2+/Co3+) sa NiCo2O4 ay nagtataguyod ng pagtaas ng electrochemical activity37,38.Ang Ni2p at Co2p spectra para sa UNCO, PNCO, TNCO, at FNCO ay nagpakita ng magkatulad na mga resulta, tulad ng ipinapakita sa fig.S3.Bilang karagdagan, ang O1s spectra ng lahat ng NCO nanomaterials (Fig. S4) ay nagpakita ng dalawang peak sa 592.4 at 531.2 eV, na nauugnay sa tipikal na metal-oxygen at oxygen bond sa mga hydroxyl group ng NCO surface, ayon sa pagkakabanggit39.Bagaman ang mga istruktura ng mga nanomaterial ng NCO ay magkatulad, ang mga pagkakaiba-iba ng morphological sa mga additives ay nagmumungkahi na ang bawat additive ay maaaring lumahok nang iba sa mga reaksiyong kemikal upang mabuo ang NCO.Kinokontrol nito ang masigasig na paborableng nucleation at mga hakbang sa paglaki ng butil, sa gayon kinokontrol ang laki ng butil at antas ng pagtitipon.Kaya, ang kontrol ng iba't ibang mga parameter ng proseso, kabilang ang mga additives, oras ng reaksyon, at temperatura sa panahon ng synthesis, ay maaaring magamit upang idisenyo ang microstructure at pagbutihin ang pagganap ng electrochemical ng mga nanomaterial ng NCO para sa pagtuklas ng glucose.
(a) X-ray diffraction patterns, (b) FTIR at (c) Raman spectra ng NCO nanomaterials, (d) XPS spectra ng Ni 2p at Co 2p mula sa UNCO.
Ang morpolohiya ng mga inangkop na nanomaterial ng NCO ay malapit na nauugnay sa pagbuo ng mga paunang yugto na nakuha mula sa iba't ibang mga additives na inilalarawan sa Figure S5.Bilang karagdagan, ang X-ray at Raman spectra ng mga bagong inihandang sample (Figures S6 at S7a) ay nagpakita na ang pagkakasangkot ng iba't ibang mga additives ng kemikal ay nagresulta sa mga pagkakaiba-iba ng crystallographic: Ang Ni at Co carbonate hydroxides ay pangunahing naobserbahan sa mga sea urchin at pine needle structure, habang bilang ang mga istruktura sa anyo ng tremella at bulaklak ay nagpapahiwatig ng pagkakaroon ng nickel at cobalt hydroxides.Ang FT-IR at XPS spectra ng mga inihandang sample ay ipinapakita sa Figures 1 at 2. Nagbibigay din ang S7b-S9 ng malinaw na ebidensya ng mga nabanggit na crystallographic na pagkakaiba.Mula sa mga materyal na katangian ng mga inihandang sample, nagiging malinaw na ang mga additives ay kasangkot sa mga hydrothermal na reaksyon at nagbibigay ng iba't ibang mga landas ng reaksyon upang makakuha ng mga paunang yugto na may iba't ibang mga morpolohiya40,41,42.Ang self-assembly ng iba't ibang morphologies, na binubuo ng one-dimensional (1D) nanowires at two-dimensional (2D) nanosheet, ay ipinaliwanag ng iba't ibang estado ng kemikal ng mga paunang yugto (Ni at Co ions, pati na rin ang mga functional na grupo), na sinusundan ng paglaki ng kristal42, 43, 44, 45, 46, 47. Sa panahon ng pagproseso ng post-thermal, ang iba't ibang mga paunang yugto ay na-convert sa NCO spinel habang pinapanatili ang kanilang natatanging morpolohiya, tulad ng ipinapakita sa Mga Figure 1 at 2. 2 at 3a.
Ang mga pagkakaiba sa morpolohiya sa mga nanomaterial ng NCO ay maaaring makaimpluwensya sa electrochemically active surface area para sa pagtuklas ng glucose, sa gayon ay tinutukoy ang pangkalahatang mga katangian ng electrochemical ng glucose sensor.Ang N2 BET adsorption-desorption isotherm ay ginamit upang tantyahin ang laki ng butas at tiyak na lugar sa ibabaw ng mga nanomaterial ng NCO.Sa fig.4 ay nagpapakita ng BET isotherms ng iba't ibang NCO nanomaterial.Ang BET specific surface area para sa UNCO, PNCO, TNCO at FNCO ay tinatantya sa 45.303, 43.304, 38.861 at 27.260 m2/g, ayon sa pagkakabanggit.Ang UNCO ay may pinakamataas na BET surface area (45.303 m2 g-1) at ang pinakamalaking pore volume (0.2849 cm3 g-1), at ang distribusyon ng laki ng pore ay makitid.Ang mga resulta ng BET para sa mga nanomaterial ng NCO ay ipinapakita sa Talahanayan 1. Ang mga kurba ng N2 adsorption-desorption ay halos kapareho sa uri ng IV isothermal hysteresis loop, na nagpapahiwatig na ang lahat ng mga sample ay may mesoporous na istraktura48.Ang mga Mesoporous UNCO na may pinakamataas na surface area at pinakamataas na pore volume ay inaasahang magbibigay ng maraming aktibong site para sa redox reactions, na humahantong sa pinabuting electrochemical performance.
Mga resulta ng BET para sa (a) UNCO, (b) PNCO, (c) TNCO, at (d) FNCO.Ipinapakita ng inset ang kaukulang pamamahagi ng laki ng butas.
Ang mga electrochemical redox na reaksyon ng mga nanomaterial ng NCO na may iba't ibang mga morpolohiya para sa pagtuklas ng glucose ay nasuri gamit ang mga sukat ng CV.Sa fig.5 ay nagpapakita ng CV curves ng NCO nanomaterials sa 0.1 M NaOH alkaline electrolyte na may at walang 5 mM glucose sa isang scan rate na 50 mVs-1.Sa kawalan ng glucose, ang mga redox peak ay naobserbahan sa 0.50 at 0.35 V, na tumutugma sa oksihenasyon na nauugnay sa M–O (M: Ni2+, Co2+) at M*-O-OH (M*: Ni3+, Co3+).gamit ang OH anion.Matapos ang pagdaragdag ng 5 mM glucose, ang redox reaksyon sa ibabaw ng NCO nanomaterials ay makabuluhang tumaas, na maaaring dahil sa oksihenasyon ng glucose sa gluconolactone.Ipinapakita ng Figure S10 ang peak redox currents sa scan rate na 5–100 mV s-1 sa 0.1 M NaOH solution.Malinaw na ang peak redox current ay tumataas sa pagtaas ng scan rate, na nagpapahiwatig na ang mga nanomaterial ng NCO ay may katulad na pagsasabog na kinokontrol na pag-uugali ng electrochemical50,51.Tulad ng ipinapakita sa Figure S11, ang electrochemical surface area (ECSA) ng UNCO, PNCO, TNCO, at FNCO ay tinatantya na 2.15, 1.47, 1.2, at 1.03 cm2, ayon sa pagkakabanggit.Iminumungkahi nito na ang UNCO ay kapaki-pakinabang para sa proseso ng electrocatalytic, na nagpapadali sa pagtuklas ng glucose.
CV curves ng (a) UNCO, (b) PNCO, (c) TNCO, at (d) FNCO electrodes na walang glucose at dinagdagan ng 5 mM glucose sa scan rate na 50 mVs-1.
Ang electrochemical performance ng NCO nanomaterials para sa glucose detection ay inimbestigahan at ang mga resulta ay ipinapakita sa Fig. 6. Ang glucose sensitivity ay tinutukoy ng CA method sa pamamagitan ng stepwise na pagdaragdag ng iba't ibang concentrations ng glucose (0.01-6 mM) sa 0.1 M NaOH solution sa 0.5 V na may pagitan ng 60 s.Gaya ng ipinapakita sa fig.6a-d, ang mga nanomaterial ng NCO ay nagpapakita ng iba't ibang mga sensitivity mula 84.72 hanggang 116.33 μA mM-1 cm-2 na may mataas na coefficient ng ugnayan (R2) mula 0.99 hanggang 0.993.Ang curve ng pagkakalibrate sa pagitan ng konsentrasyon ng glucose at ang kasalukuyang reaksyon ng mga nanomaterial ng NCO ay ipinapakita sa fig.S12.Ang kinakalkula na mga limitasyon ng pagtuklas (LOD) ng mga nanomaterial ng NCO ay nasa hanay na 0.0623–0.0783 µM.Ayon sa mga resulta ng pagsubok sa CA, ipinakita ng UNCO ang pinakamataas na sensitivity (116.33 μA mM-1 cm-2) sa isang malawak na hanay ng pagtuklas.Ito ay maaaring ipaliwanag sa pamamagitan ng kanyang natatanging sea urchin-like morphology, na binubuo ng isang mesoporous na istraktura na may malaking partikular na surface area na nagbibigay ng mas maraming aktibong site para sa glucose species.Ang electrochemical performance ng NCO nanomaterials na ipinakita sa Table S1 ay nagpapatunay sa mahusay na electrochemical glucose detection performance ng NCO nanomaterials na inihanda sa pag-aaral na ito.
Ang mga tugon ng CA ng UNCO (a), PNCO (b), TNCO (c), at FNCO (d) na mga electrodes na may glucose na idinagdag sa 0.1 M NaOH solution sa 0.50 V. Ang mga inset ay nagpapakita ng mga curve ng pagkakalibrate ng kasalukuyang mga tugon ng mga nanomaterial ng NCO: (e ) Mga tugon ng KA ng UNCO, (f) PNCO, (g) TNCO, at (h) FNCO na may sunud-sunod na pagdaragdag ng 1 mM glucose at 0.1 mM na nakakasagabal na substance (LA, DA, AA, at UA).
Ang kakayahang anti-interference ng glucose detection ay isa pang mahalagang salik sa pumipili at sensitibong pagtuklas ng glucose sa pamamagitan ng mga nakakasagabal na compound.Sa fig.Ipinapakita ng 6e–h ang kakayahang anti-interference ng mga nanomaterial ng NCO sa 0.1 M NaOH na solusyon.Ang mga karaniwang nakakasagabal na molekula tulad ng LA, DA, AA at UA ay pinipili at idinaragdag sa electrolyte.Ang kasalukuyang tugon ng mga nanomaterial ng NCO sa glucose ay maliwanag.Gayunpaman, ang kasalukuyang tugon sa UA, DA, AA at LA ay hindi nagbago, na nangangahulugang ang mga nanomaterial ng NCO ay nagpakita ng mahusay na pagpili para sa pagtuklas ng glucose anuman ang kanilang mga pagkakaiba sa morphological.Ipinapakita ng Figure S13 ang katatagan ng mga nanomaterial ng NCO na sinuri ng tugon ng CA sa 0.1 M NaOH, kung saan idinagdag ang 1 mM glucose sa electrolyte sa mahabang panahon (80,000 s).Ang kasalukuyang mga tugon ng UNCO, PNCO, TNCO, at FNCO ay 98.6%, 97.5%, 98.4%, at 96.8%, ayon sa pagkakabanggit, ng paunang kasalukuyang may pagdaragdag ng karagdagang 1 mM glucose pagkatapos ng 80,000 s.Ang lahat ng mga nanomaterial ng NCO ay nagpapakita ng mga matatag na reaksyon ng redox na may mga species ng glucose sa loob ng mahabang panahon.Sa partikular, ang kasalukuyang signal ng UNCO ay hindi lamang nagpapanatili ng 97.1% ng paunang kasalukuyang nito, ngunit napanatili din ang morpolohiya at mga katangian ng bono ng kemikal pagkatapos ng 7-araw na pagsubok sa pangmatagalang katatagan sa kapaligiran (Mga Figure S14 at S15a).Sa karagdagan, ang reproducibility at reproducibility ng UNCO ay nasubok tulad ng ipinapakita sa Fig. S15b, c.Ang kinakalkula na Relative Standard Deviation (RSD) ng reproducibility at repeatability ay 2.42% at 2.14%, ayon sa pagkakabanggit, na nagpapahiwatig ng mga potensyal na aplikasyon bilang isang industrial grade glucose sensor.Ipinapahiwatig nito ang mahusay na katatagan ng istruktura at kemikal ng UNCO sa ilalim ng mga kondisyon ng oxidizing para sa pagtuklas ng glucose.
Malinaw na ang pagganap ng electrochemical ng mga nanomaterial ng NCO para sa pagtuklas ng glucose ay pangunahing nauugnay sa mga bentahe ng istruktura ng paunang yugto na inihanda ng hydrothermal method na may mga additives (Fig. S16).Ang mataas na surface area na UNCO ay may mas maraming electroactive na site kaysa sa iba pang nanostructure, na tumutulong na mapabuti ang redox reaction sa pagitan ng mga aktibong materyales at mga particle ng glucose.Ang mesoporous na istraktura ng UNCO ay madaling ilantad ang mas maraming Ni at Co na mga site sa electrolyte upang makita ang glucose, na nagreresulta sa isang mabilis na pagtugon ng electrochemical.Ang mga one-dimensional na nanowires sa UNCO ay maaaring higit pang mapataas ang diffusion rate sa pamamagitan ng pagbibigay ng mas maiikling mga landas ng transportasyon para sa mga ion at electron.Dahil sa mga natatanging tampok na istruktura na binanggit sa itaas, ang pagganap ng electrochemical ng UNCO para sa pagtuklas ng glucose ay higit na mataas kaysa sa PNCO, TNCO, at FNCO.Ito ay nagpapahiwatig na ang natatanging UNCO morphology na may pinakamataas na surface area at pore size ay maaaring magbigay ng mahusay na electrochemical performance para sa glucose detection.
Ang epekto ng tiyak na lugar sa ibabaw sa mga electrochemical na katangian ng NCO nanomaterials ay pinag-aralan.Ang mga nanomaterial ng NCO na may iba't ibang tiyak na lugar sa ibabaw ay nakuha sa pamamagitan ng isang simpleng pamamaraan ng hydrothermal at iba't ibang mga additives.Ang iba't ibang mga additives sa panahon ng synthesis ay pumapasok sa iba't ibang mga reaksiyong kemikal at bumubuo ng iba't ibang mga paunang yugto.Ito ay humantong sa self-assembly ng iba't ibang mga nanostructure na may mga morpolohiya na katulad ng hedgehog, pine needle, tremella, at bulaklak.Ang kasunod na post-heating ay humahantong sa isang katulad na estado ng kemikal ng mga crystalline na NCO nanomaterial na may istraktura ng spinel habang pinapanatili ang kanilang natatanging morpolohiya.Depende sa surface area ng iba't ibang morphology, ang electrochemical performance ng NCO nanomaterials para sa glucose detection ay lubos na napabuti.Sa partikular, ang glucose sensitivity ng NCO nanomaterials na may sea urchin morphology ay tumaas sa 116.33 μA mM-1 cm-2 na may mataas na correlation coefficient (R2) na 0.99 sa linear range na 0.01-6 mM.Ang gawaing ito ay maaaring magbigay ng siyentipikong batayan para sa morphological engineering upang ayusin ang partikular na lugar sa ibabaw at higit pang mapabuti ang pagganap ng electrochemical ng mga non-enzymatic biosensor na aplikasyon.
Ni(NO3)2 6H2O, Co(NO3)2 6H2O, urea, hexamethylenetetramine (HMT), ammonium fluoride (NH4F), sodium hydroxide (NaOH), d-(+)-glucose, lactic acid (LA), dopamine hydrochloride ( Ang DA), L-ascorbic acid (AA) at uric acid (UA) ay binili mula sa Sigma-Aldrich.Ang lahat ng reagents na ginamit ay nasa analytical grade at ginamit nang walang karagdagang paglilinis.
Ang NiCo2O4 ay na-synthesize ng isang simpleng hydrothermal method na sinusundan ng heat treatment.Sa madaling sabi: 1 mmol ng nickel nitrate (Ni(NO3)2∙6H2O) at 2 mmol ng cobalt nitrate (Co(NO3)2∙6H2O) ay natunaw sa 30 ml ng distilled water.Upang makontrol ang morpolohiya ng NiCo2O4, ang mga additives tulad ng urea, ammonium fluoride at hexamethylenetetramine (HMT) ay piling idinagdag sa solusyon sa itaas.Ang buong timpla ay pagkatapos ay inilipat sa isang 50 ML Teflon-lined autoclave at sumailalim sa isang hydrothermal reaksyon sa isang convection oven sa 120 ° C. para sa 6 na oras.Pagkatapos ng natural na paglamig sa temperatura ng silid, ang nagresultang precipitate ay na-centrifuge at hinugasan ng ilang beses gamit ang distilled water at ethanol, at pagkatapos ay pinatuyo nang magdamag sa 60°C.Pagkatapos nito, ang mga sariwang inihanda na sample ay na-calcined sa 400 ° C para sa 4 na oras sa kapaligiran na kapaligiran.Ang mga detalye ng mga eksperimento ay nakalista sa Talahanayan ng Karagdagang Impormasyon S2.
Ang pagsusuri ng X-ray diffraction (XRD, X'Pert-Pro MPD; PANalytical) ay isinagawa gamit ang Cu-Kα radiation (λ = 0.15418 nm) sa 40 kV at 30 mA upang pag-aralan ang mga katangian ng istruktura ng lahat ng mga nanomaterial ng NCO.Ang mga pattern ng diffraction ay naitala sa hanay ng mga anggulo 2θ 10–80° na may hakbang na 0.05°.Surface morphology at microstructure ay sinuri gamit ang field emission scanning electron microscopy (FESEM; Nova SEM 200, FEI) at scanning transmission electron microscopy (STEM; TALOS F200X, FEI) na may energy dispersive X-ray spectroscopy (EDS).Ang mga estado ng valence ng ibabaw ay sinuri ng X-ray photoelectron spectroscopy (XPS; PHI 5000 Versa Probe II, ULVAC PHI) gamit ang Al Kα radiation (hν = 1486.6 eV).Ang mga nagbubuklod na enerhiya ay na-calibrate gamit ang C 1 s peak sa 284.6 eV bilang isang sanggunian.Matapos ihanda ang mga sample sa mga particle ng KBr, ang Fourier transform infrared (FT-IR) spectra ay naitala sa wavenumber range na 1500–400 cm–1 sa isang Jasco-FTIR-6300 spectrometer.Ang Raman spectra ay nakuha din gamit ang isang Raman spectrometer (Horiba Co., Japan) na may He-Ne laser (632.8 nm) bilang mapagkukunan ng paggulo.Ginamit ni Brunauer-Emmett-Teller (BET; BELSORP mini II, MicrotracBEL, Corp.) ang BELSORP mini II analyzer (MicrotracBEL Corp.) para sukatin ang mababang temperatura ng N2 adsorption-desorption isotherms para matantya ang partikular na surface area at pore size distribution.
Ang lahat ng mga pagsukat ng electrochemical, tulad ng cyclic voltammetry (CV) at chronoamperometry (CA), ay isinagawa sa isang PGSTAT302N potentiostat (Metrohm-Autolab) sa temperatura ng silid gamit ang isang three-electrode system sa 0.1 M NaOH aqueous solution.Ang isang gumaganang electrode batay sa isang glassy carbon electrode (GC), isang Ag/AgCl electrode, at isang platinum plate ay ginamit bilang working electrode, reference electrode, at counter electrode, ayon sa pagkakabanggit.Ang mga CV ay naitala sa pagitan ng 0 at 0.6 V sa iba't ibang mga rate ng pag-scan na 5-100 mV s-1.Upang sukatin ang ECSA, isinagawa ang CV sa hanay na 0.1-0.2 V sa iba't ibang mga rate ng pag-scan (5-100 mV s-1).Kunin ang reaksyon ng CA ng sample para sa glucose sa 0.5 V na may pagpapakilos.Para sukatin ang sensitivity at selectivity, gumamit ng 0.01–6 mM glucose, 0.1 mM LA, DA, AA, at UA sa 0.1 M NaOH.Ang reproducibility ng UNCO ay nasubok gamit ang tatlong magkakaibang electrodes na pupunan ng 5 mM glucose sa ilalim ng pinakamainam na kondisyon.Ang repeatability ay sinuri din sa pamamagitan ng paggawa ng tatlong mga sukat sa isang UNCO electrode sa loob ng 6 na oras.
Ang lahat ng data na nabuo o nasuri sa pag-aaral na ito ay kasama sa nai-publish na artikulong ito (at ang karagdagang file ng impormasyon nito).
Mergenthaler, P., Lindauer, U., Dienel, GA & Meisel, A. Sugar para sa utak: Ang papel ng glucose sa physiological at pathological na pag-andar ng utak. Mergenthaler, P., Lindauer, U., Dienel, GA & Meisel, A. Sugar para sa utak: Ang papel ng glucose sa physiological at pathological na pag-andar ng utak.Mergenthaler, P., Lindauer, W., Dinel, GA at Meisel, A. Sugar para sa utak: ang papel ng glucose sa physiological at pathological na pag-andar ng utak.Mergenthaler P., Lindauer W., Dinel GA at Meisel A. Glucose sa utak: ang papel ng glucose sa physiological at pathological na mga function ng utak.Mga uso sa neurolohiya.36, 587–597 (2013).
Gerich, JE, Meyer, C., Woerle, HJ & Stumvoll, M. Renal gluconeogenesis: Ang kahalagahan nito sa homeostasis ng glucose ng tao. Gerich, JE, Meyer, C., Woerle, HJ & Stumvoll, M. Renal gluconeogenesis: Ang kahalagahan nito sa homeostasis ng glucose ng tao.Gerich, JE, Meyer, K., Wörle, HJ at Stamwall, M. Renal gluconeogenesis: ang kahalagahan nito sa glucose homeostasis sa tao. Gerich, JE, Meyer, C., Woerle, HJ & Stumvoll, M. 肾糖异生：它在人体葡萄糖稳态中的重要性。 Gerich, JE, Meyer, C., Woerle, HJ & Stumvoll, M. 鈥糖异生: Ang kahalagahan nito sa katawan ng tao.Gerich, JE, Meyer, K., Wörle, HJ at Stamwall, M. Renal gluconeogenesis: ang kahalagahan nito sa glucose homeostasis sa mga tao.Pangangalaga sa Diabetes 24, 382–391 (2001).
Kharroubi, AT & Darwish, HM Diabetes mellitus: Ang epidemya ng siglo. Kharroubi, AT & Darwish, HM Diabetes mellitus: Ang epidemya ng siglo.Harroubi, AT at Darvish, HM Diabetes mellitus: ang epidemya ng siglo.Harrubi AT at Darvish HM Diabetes: ang epidemya ng siglong ito.Mundo J. Diabetes.6, 850 (2015).
Brad, KM et al.Pagkalat ng diabetes mellitus sa mga matatanda ayon sa uri ng diabetes - USA.bandido.Mortal Weekly 67, 359 (2018).
Jensen, MH et al.Propesyonal na patuloy na pagsubaybay sa glucose sa type 1 diabetes: retrospective detection ng hypoglycemia.J. Ang Agham ng Diabetes.teknolohiya.7, 135–143 (2013).
Witkowska Nery, E., Kundys, M., Jeleń, PS & Jönsson-Niedziółka, M. Electrochemical glucose sensing: mayroon pa bang puwang para sa pagpapabuti? Witkowska Nery, E., Kundys, M., Jeleń, PS & Jönsson-Niedziółka, M. Electrochemical glucose sensing: mayroon pa bang puwang para sa pagpapabuti?Witkowska Neri, E., Kundis, M., Eleni, PS at Jonsson-Nedzulka, M. Electrochemical determination ng glucose level: mayroon pa bang mga pagkakataon para sa pagpapabuti? Witkowska Nery, E., Kundys, M., Jeleń, PS & Jönsson-Niedziółka, M. 电化学葡萄糖传感：还有改进的余地吗？ Witkowska Nery, E., Kundys, M., Jeleń, PS & Jönsson-Niedziółka, M. 电视化葡萄糖传感：是电视的余地吗？Witkowska Neri, E., Kundis, M., Eleni, PS at Jonsson-Nedzulka, M. Electrochemical determination ng glucose level: may mga pagkakataon ba para sa pagpapabuti?anus Kemikal.11271–11282 (2016).
Jernelv, IL et al.Pagsusuri ng mga optical na pamamaraan para sa patuloy na pagsubaybay sa glucose.Ilapat ang Spectrum.54, 543–572 (2019).
Park, S., Boo, H. & Chung, TD Electrochemical non-enzymatic glucose sensors. Park, S., Boo, H. & Chung, TD Electrochemical non-enzymatic glucose sensors.Park S., Bu H. at Chang TD Electrochemical non-enzymatic glucose sensors.Park S., Bu H. at Chang TD Electrochemical non-enzymatic glucose sensors.anus.Chim.magazine.556, 46–57 (2006).
Harris, JM, Reyes, C. & Lopez, GP Mga karaniwang sanhi ng glucose oxidase instability sa in vivo biosensing: isang maikling pagsusuri. Harris, JM, Reyes, C. & Lopez, GP Mga karaniwang sanhi ng glucose oxidase instability sa in vivo biosensing: isang maikling pagsusuri.Harris JM, Reyes S., at Lopez GP Mga karaniwang sanhi ng glucose oxidase instability sa in vivo biosensor assay: isang maikling pagsusuri. Harris, JM, Reyes, C. & Lopez, GP 体内生物传感中葡萄糖氧化酶不稳定的常见原因：简要回顾。 Harris, JM, Reyes, C. at Lopez, GPHarris JM, Reyes S., at Lopez GP Mga karaniwang sanhi ng glucose oxidase instability sa in vivo biosensor assay: isang maikling pagsusuri.J. Ang Agham ng Diabetes.teknolohiya.7, 1030–1038 (2013).
Diouf, A., Bouchikhi, B. & El Bari, N. Isang nonenzymatic electrochemical glucose sensor batay sa molecularly imprinted polymer at ang application nito sa pagsukat ng saliva glucose. Diouf, A., Bouchikhi, B. & El Bari, N. Isang nonenzymatic electrochemical glucose sensor batay sa molecularly imprinted polymer at ang application nito sa pagsukat ng saliva glucose.Diouf A., Bouchihi B. at El Bari N. Non-enzymatic electrochemical glucose sensor batay sa molecularly imprinted polymer at ang aplikasyon nito para sa pagsukat ng glucose level sa laway. Diouf, A., Bouchikhi, B. & El Bari, N. 基于 分子 印迹 聚合物 的 非酶 电 化学 葡萄糖 传感器 及 其 在 测量 唾液 葡萄糖 中 的 应用。 Diouf, A., Bouchikhi, B. & El Bari, N. Non-enzyme electrochemical glucose sensor batay sa molecular imprinting polymer at ang aplikasyon nito sa pagsukat ng salivary glucose.Diouf A., Bouchihi B. at El Bari N. Non-enzymatic electrochemical glucose sensors batay sa molecularly imprinted polymers at ang kanilang aplikasyon para sa pagsukat ng glucose level sa laway.alma mater science project S. 98, 1196–1209 (2019).
Zhang, Yu et al.Sensitive at selective non-enzymatic glucose detection batay sa CuO nanowires.Sens. Actuators B Chem., 191, 86–93 (2014).
Mu, Y., Jia, D., He, Y., Miao, Y. & Wu, HL Binago ng Nano nickel oxide ang mga non-enzymatic glucose sensor na may pinahusay na sensitivity sa pamamagitan ng diskarte sa proseso ng electrochemical na may mataas na potensyal. Mu, Y., Jia, D., He, Y., Miao, Y. & Wu, HL Binago ng Nano nickel oxide ang mga non-enzymatic glucose sensor na may pinahusay na sensitivity sa pamamagitan ng diskarte sa proseso ng electrochemical na may mataas na potensyal. Mu, Y., Jia, D., He, Y., Miao, Y. & Wu, HL Неферментативные датчики глюкозы, модифицированные нанооксидом никелять, с луспод лагодаря стратегии электрохимического процесса при высоком потенциале. Mu, Y., Jia, D., He, Y., Miao, Y. & Wu, HL Non-enzymatic glucose sensors na binago gamit ang nickel nanooxide na may pinahusay na sensitivity sa pamamagitan ng high-potential electrochemical process strategy. Mu, Y., Jia, D., He, Y., Miao, Y. & Wu, HL灵敏度。 Mu, Y., Jia, D., He, Y., Miao, Y. & Wu, HL Nano-oxide nickel modification 非酶节能糖节糖合物，可以高电位electrochemical technology na diskarte upang mapabuti ang 灵敏度。 Mu, Y., Jia, D., He, Y., Miao, Y. & Wu, HL Nano-NiO модифицированный неферментативный датчик глюкозы с повышенной чувствитеть чувствитеть циальной стратегии электрохимического процесса. Mu, Y., Jia, D., He, Y., Miao, Y. & Wu, HL Nano-NiO binago ang non-enzymatic glucose sensor na may pinahusay na sensitivity ng high-potential electrochemical process strategy.biological sensor.bioelectronics.26, 2948–2952 (2011).
Shamsipur, M., Najafi, M. & Hosseini, MRM Lubos na pinahusay na electrooxidation ng glucose sa isang nickel (II) oxide/multi-walled carbon nanotube na binago ng glassy carbon electrode. Shamsipur, M., Najafi, M. & Hosseini, MRM Lubos na pinahusay na electrooxidation ng glucose sa isang nickel (II) oxide/multi-walled carbon nanotube na binago ng glassy carbon electrode.Shamsipur, M., Najafi, M. at Hosseini, MRM Lubos na pinahusay na electrooxidation ng glucose sa isang malasalamin na carbon electrode na binago ng nickel(II) oxide/multi-walled carbon nanotubes.Shamsipoor, M., Najafi, M., at Hosseini, MRM Lubos na pinabuting electrooxidation ng glucose sa mga glassy carbon electrodes na binago gamit ang nickel(II) oxide/multilayer carbon nanotubes.Bioelectrochemistry 77, 120–124 (2010).
Veeramani, V. et al.Isang nanocomposite ng porous carbon at nickel oxide na may mataas na nilalaman ng mga heteroatom bilang isang enzyme-free na high-sensitivity sensor para sa glucose detection.Sens. Actuators B Chem.221, 1384–1390 (2015).
Marco, JF et al.Ang katangian ng nickel cobaltate NiCo2O4 na nakuha sa pamamagitan ng iba't ibang pamamaraan: XRD, XANES, EXAFS at XPS.J. Solid State Chemistry.153, 74–81 (2000).
Zhang, J., Sun, Y., Li, X. & Xu, J. Fabrication ng NiCo2O4 nanobelt sa pamamagitan ng chemical co-precipitation method para sa non-enzymatic glucose electrochemical sensor application. Zhang, J., Sun, Y., Li, X. & Xu, J. Fabrication ng NiCo2O4 nanobelt sa pamamagitan ng chemical co-precipitation method para sa non-enzymatic glucose electrochemical sensor application. Zhang, J., Sun, Y., Li, X. & Xu, J. Изготовление нанопояса NiCo2O4 методом химического соосаждения для применения ногенения нефермикочерм сенсора глюкозы. Zhang, J., Sun, Y., Li, X. & Xu, J. Fabrication ng NiCo2O4 nanobelt sa pamamagitan ng chemical deposition method para sa non-enzymatic electrochemical glucose sensor application. Zhang, J., Sun, Y., Li, X. & Xu, J. 通过化学共沉淀法制备NiCo2O4 纳米带用于非酶促葡萄糖电电匠。 Zhang, J., Sun, Y., Li, X. & Xu, J. Through chemistry 共沉激法光容NiCo2O4 nano如这些非话能生能糖系统电影电影电影电影电影电影电影电影电Zhang, J., Sun, Y., Li, X. at Xu, J. Paghahanda ng NiCo2O4 nanoribbons sa pamamagitan ng chemical precipitation method para sa aplikasyon ng non-enzymatic electrochemical sensor ng glucose.J. Mga pinagsamang haluang metal.831, 154796 (2020).
Saraf, M., Natarajan, K. & Mobin, SM Multifunctional porous NiCo2O4 nanorods: Sensitive enzymeless glucose detection at supercapacitor properties na may impedance spectroscopic investigations. Saraf, M., Natarajan, K. & Mobin, SM Multifunctional porous NiCo2O4 nanorods: Sensitive enzymeless glucose detection at supercapacitor properties na may impedance spectroscopic investigations. Saraf, M., Natarajan, K. & Mobin, SMMultifunctional porous NiCo2O4 nanorods: sensitibong enzymeless glucose detection at supercapacitor properties na may impedance spectroscopic studies.Saraf M, Natarajan K, at Mobin SM Multifunctional porous NiCo2O4 nanorods: sensitibong enzymeless glucose detection at characterization ng supercapacitors sa pamamagitan ng impedance spectroscopy.Bagong J. Chem.41, 9299–9313 (2017).
Zhao, H., Zhang, Z., Zhou, C. & Zhang, H. Pag-tune ng morphology at laki ng NiMoO4 nanosheet na naka-angkla sa NiCo2O4 nanowires: ang na-optimize na core-shell hybrid para sa high energy density asymmetric supercapacitors. Zhao, H., Zhang, Z., Zhou, C. & Zhang, H. Pag-tune ng morphology at laki ng NiMoO4 nanosheet na naka-angkla sa NiCo2O4 nanowires: ang na-optimize na core-shell hybrid para sa high energy density asymmetric supercapacitors.Zhao, H., Zhang, Z., Zhou, K. at Zhang, H. Pag-tune ng morphology at laki ng NiMoO4 nanosheet na naka-angkla sa NiCo2O4 nanowires: na-optimize na hybrid core-shell para sa asymmetric supercapacitors na may mataas na density ng enerhiya. Zhao, H., Zhang, Z., Zhou, C. & Zhang, H. 调整固定在NiCo2O4 纳米线上的NiMoO4 纳米片的形态和尺寸：用于體级电容器的优化核-壳混合体. Zhao, H., Zhang, Z., Zhou, C. & Zhang, H. Pag-tune ng morphology at laki ng NiMoO4 nanosheet na hindi kumikilos sa NiCo2O4 nanowires: pag-optimize ng core-shell hybrids para sa high energy density asymmetric supercapacitors body.Zhao, H., Zhang, Z., Zhou, K. at Zhang, H. Pag-tune ng morphology at laki ng NiMoO4 nanosheet na hindi kumikilos sa NiCo2O4 nanowires: isang na-optimize na core-shell hybrid para sa katawan ng mga asymmetric supercapacitor na may mataas na density ng enerhiya.Mag-apply para sa surfing.541, 148458 (2021).
Zhuang Z. et al.Non-enzymatic glucose sensor na may tumaas na sensitivity batay sa mga tansong electrodes na binago gamit ang CuO nanowires.analyst.133, 126–132 (2008).
Kim, JY et al.Surface area tuning ng ZnO nanorods para mapahusay ang performance ng glucose sensors.Sens. Actuators B Chem., 192, 216–220 (2014).
Ding, Y., Wang, Y., Su, L., Zhang, H. & Lei, Y. Paghahanda at characterization ng NiO–Ag nanofibers, NiO nanofibers, at porous Ag: tungo sa pagbuo ng isang napaka-sensitibo at pumipili na hindi -enzymatic glucose sensor. Ding, Y., Wang, Y., Su, L., Zhang, H. & Lei, Y. Paghahanda at characterization ng NiO–Ag nanofibers, NiO nanofibers, at porous Ag: tungo sa pagbuo ng isang napaka-sensitibo at pumipili na hindi -enzymatic glucose sensor.Ding, Yu, Wang, Yu, Su, L, Zhang, H., at Lei, Yu.Paghahanda at paglalarawan ng NiO-Ag nanofibers, NiO nanofibers, at porous Ag: Patungo sa pagbuo ng isang napaka-sensitive at selective-enzymatic glucose sensor. Ding, Y., Wang, Y., Su, L., Zhang, H. & Lei, Y. NiO-Ag.非-酶促葡萄糖传感器。 Ding, Y., Wang, Y., Su, L., Zhang, H. & Lei, Y. NiO-Ag促葡萄糖传感器。Ding, Yu, Wang, Yu, Su, L, Zhang, H., at Lei, Yu.Paghahanda at paglalarawan ng NiO-Ag nanofibers, NiO nanofibers, at porous na pilak: Patungo sa isang napaka-sensitibo at pumipili na non-enzymatic na glucose-stimulating sensor.J. Alma mater.Kemikal.20, 9918–9926 (2010).
Cheng, X. et al.Pagpapasiya ng carbohydrates sa pamamagitan ng capillary zone electrophoresis na may amperometric detection sa isang carbon paste electrode na binago ng nano nickel oxide.kimika ng pagkain.106, 830–835 (2008).
Casella, IG Electrodeposition ng Cobalt Oxide Thin Films mula sa Carbonate Solutions Containing Co(II)–Tartrate Complexes.J. Electroanal.Kemikal.520, 119–125 (2002).
Ding, Y. et al.Electrospun Co3O4 nanofibers para sa sensitive at selective glucose detection.biological sensor.bioelectronics.26, 542–548 (2010).
Fallatah, A., Almomtan, M. & Padalkar, S. Cerium oxide based glucose biosensors: Impluwensya ng morpolohiya at pinagbabatayan na substrate sa pagganap ng biosensor. Fallatah, A., Almomtan, M. & Padalkar, S. Cerium oxide based glucose biosensors: Impluwensya ng morpolohiya at pinagbabatayan na substrate sa pagganap ng biosensor.Fallata, A., Almomtan, M. at Padalkar, S. Cerium oxide-based glucose biosensors: mga epekto ng morpolohiya at pangunahing substrate sa pagganap ng biosensor.Fallata A, Almomtan M, at Padalkar S. Cerium-based glucose biosensors: mga epekto ng morphology at core matrix sa biosensor performance.ACS ay suportado.Kemikal.proyekto.7, 8083–8089 (2019).